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        XPS小課堂丨價態越高結合能一定高?NO!NO!NO!

        提供 來源:公眾號      日期:2022年07月04日
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        X P S

        X射線光電子能譜技術是一種檢測表面信息的無損檢測技術??梢酝ㄟ^測定電子結合能來分析化學鍵成鍵情況和元素價態等化學信息。

         

        XPS能夠檢測元素的不同化學狀態,通常認為當原子失去電子的時候(即元素處于高價狀態),軌道上電子的結合能會增加,表現在XPS譜峰上,就是圖譜會向高結合能端偏移(如圖1所示);相反,當原子得到電子的時候(處于負價態),軌道電子的結合能會降低(如圖2所示)。

         

        圖1 正價元素電子結合能的變化[1]

         

        圖2 負價元素電子結合能的變化[1]

         

        案例分析—氧空位XPS分析

        O2-離子是2p軌道完全填滿電子的狀態,是最穩定的狀態,所以當一個電子轉移走了之后(即出現了一個空穴,此時O2-應該變成了O-),那么O2p的結合能與O2-相比一定是升高的,因為原子核對和外的所有電子的束縛都加強了,包括1s和2s電子。當然,和O的自由狀態(所謂的0價)相比,結合能仍然要低一些,因為此時有一個電子向著O轉移過來了,原子核對核外電子的束縛下降了。故在文獻中,我們常常能看到自由氧、氧空位、吸附氧的結合能是依次增加的。

         

        并不是所有的元素都遵循這個準則,我們看看都有哪些元素離經叛道呢?

         

        我們從標準手冊Ba元素的結合能分布看,Ba的化合物的結合能低于單質的結合能,和我們上述的理論就不一致了,這是為什么呢?

         

        圖3 Ba元素結合能[2]

         

        這就要從Ba的外層電子排布說起

        Ba[56]1s22s22p63s23p63d104s24p64d105s25p66s即[Xe]6s2

         

        基于Ba的外層電子分布我們可以看到最外層是6s2的兩個電子,按照當Ba的周圍電負性的原子或原子團(如S、O、Cl、F或其他酸根、氫氧根)存在的時候,這兩個電子就很容易被這些原子或原子團俘獲了,特殊情況出現了——這時候的Ba的電子結構反而非常像氙(Xe)元素,最外層是穩定的8個電子,所以內殼層的3d電子的結合能不升反降了。

         

        但是當電負性的基團的電負性過于強烈的時候,還是會導致3d電子的結合能升高的,例如硝酸根和硫酸根等。查看NIST數據庫里面的數據,會發現超過780.6eV(Ba)的那些化合物,基本上都是含有硝酸根(NO3-)、硫酸根(SO42-)、高氯酸根(ClO4-)等,另外過氧化物(BaO2)也是一樣。

         

        圖4 Cs元素結合能[2]

         

        Cs [55] 1s22s22p63s23p63d104s24p64d105s25p66s1

        比起Ba則更加明顯,由于外層只有1個電子,外層更加容易失去一個電子變成[Xe]的穩定結構。

         

        類似的還有Rb、Sr、Ag、La、Ce等元素

        Rb[37] 1s22s22p63s23p63d104s24p65s1

        Sr[38] 1s22s22p63s23p63d104s24p65s2

        Ag[47] 1s22s22p63s23p63d104s24p64d105s1

        La[57] 1s22s22p63s23p63d104s24p64d104f15s25p66s2

        Ce[58] 1s22s22p63s23p63d104s24p64d104f25s25p66s2

        上述元素的外層電子排布結構可以看出,這些元素的電子殼層較多,當失去最外層電子時,元素處于更穩定的狀態,使得部分化合物中該元素的結合能位置要低于單質的結合位置。

         

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